近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所催化基礎(chǔ)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室及潔凈能源國家實(shí)驗(yàn)室太陽能研究部李燦、所百人計(jì)劃學(xué)者范峰滔和博士生朱劍等在國際上利用自主研制的納米表面光電壓成像系統(tǒng)，首次實(shí)現(xiàn)了單個(gè)光催化劑粒子不同晶面的光生電荷的光電成像，發(fā)現(xiàn)半導(dǎo)體粒子不同晶面間存在不同的空間電荷層內(nèi)建電場可以促進(jìn)光生電荷的高度各向異性分離。相關(guān)結(jié)果在線發(fā)表在《德國應(yīng)用化學(xué)》期刊上。

光催化分解水被普遍認(rèn)為是未來解決能源危機(jī)和環(huán)境污染的理想途徑之一，而光生電子-空穴有效分離是實(shí)現(xiàn)太陽能光-化學(xué)高效轉(zhuǎn)化的關(guān)鍵。構(gòu)建有效的光生電荷分離及傳輸?shù)墓怆婓w系已成為發(fā)展高效人工光合成催化體系的重要措施，是這一領(lǐng)域科學(xué)家努力的重要方向。近年來，李燦研究團(tuán)隊(duì)為解決這一核心科學(xué)問題進(jìn)行了不懈努力：通過構(gòu)筑CdS/MoS2異質(zhì)結(jié)取得比傳統(tǒng)貴金屬Pt負(fù)載的Pt/CdS光催化劑更好的光催化制氫活性(J. Am. Chem. Soc., 2008, 130, 7176-7177)；利用紫外拉曼光譜對表面物相靈敏的特點(diǎn)，在國際上首次報(bào)道構(gòu)筑TiO2不同相之間的表面“異相結(jié)”可大幅度提升光催化產(chǎn)氫的活性；以此為基礎(chǔ)，發(fā)現(xiàn)以α,β-Ga2O3為基礎(chǔ)的半導(dǎo)體光催化劑構(gòu)筑的“異相結(jié)”可以促進(jìn)光催化分解純水制氫性能，并利用超快光譜初步揭示了其提高光催化活性的本質(zhì)(Angew. Chem. Int. Ed., 2012, 51, 13089-13092)；隨后，研究組發(fā)現(xiàn)具有規(guī)則晶面暴露的BiVO4半導(dǎo)體光催化材料在不同晶面間存在光生電荷分離效應(yīng)(Nature Comm., 2013,4,1432)。

　　為了更深入地揭示上述體系的關(guān)鍵科學(xué)問題——光生電荷分離和遷移的空間特性，該團(tuán)隊(duì)自行發(fā)展了針對微納尺度、單個(gè)半導(dǎo)體催化劑晶粒表面光生電荷空間分布研究的納米光電成像系統(tǒng)——空間分辨的表面光電壓譜。研究人員利用該儀器觀察到BiVO4粒子上不同晶面的表面電勢差異。在光激發(fā)下，空間分辨表面光電壓譜揭示出半導(dǎo)體粒子不同晶面存在不同的空間電荷層內(nèi)建電場。這種電場的存在可以使單晶粒半導(dǎo)體光催化劑顯示超過70倍差別的空穴遷移各向異性，并進(jìn)一步利用熒光成像佐證了該結(jié)果。這種內(nèi)在物理特性可能是光生電荷在不同晶面間分離的主要原因。該項(xiàng)工作從微納尺度上揭示了光催化劑光生電荷的分離本質(zhì)，為進(jìn)一步發(fā)展高效太陽能光催化制氫和二氧化碳還原等人工光合體系提供了科學(xué)基礎(chǔ)。

大連化物所實(shí)現(xiàn)半導(dǎo)體單晶粒子光催化劑上光生電荷分離各向異性的原位光電成像

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