上海應物所等鉑鈰催化劑的原位XAFS研究取得進展

文章來源：上海應用物理研究所    發布時間：2015-09-17  

近日，中國科學院上海應用物理研究所上海光源材料與能源研究部研究員司銳與北京大學教授張亞文課題組、劉海超課題組合作，將催化劑“構效關系”研究與同步輻射原位X射線技術緊密結合，在一氧化碳催化氧化反應方面取得新進展，提出了對氧化鈰負載的鉑催化劑活性結構物種進行甄別的一種有效表征方法，相關論文已發表在《美國化學會·催化》雜志上（ACS Catalysis, 2015, 5, 5164-5173）。

一氧化碳氧化(CO+O2→CO2)是理想的催化模型反應，已被廣泛用于研究氧化物負載的金屬催化劑的活性結構及其催化“構效關系”機制的研究中。早期的結果表明：氧化鈰負載的鉑基催化劑對于一氧化碳氧化反應具有較高的催化活性，但相關的活性物種與機理路徑仍存在很多爭論。張亞文課題組通過液相化學合成方法，可控得到了氧化鈰納米棒負載的鉑單原子、原子簇及納米顆粒等不同結構，并發現其對于一氧化碳氧化反應表現出迥異的催化活性。司銳利用原位X射線吸收精細結構譜(XAFS)測試手段，結合X射線吸收近邊譜(XANES)線性擬合以及擴展X射線吸收精細結構譜(EXAFS)數據擬合等分析方法，獲得了對于氧化鈰納米棒負載的鉑催化劑活性結構物種的直接實驗證據：鉑鈰催化劑對于一氧化碳氧化反應的轉換頻率(TOF)與其界面結構中的Pt-O配位數成反比，即強相互作用的Pt-O-Ce物種不利于反應的正向進行。該工作結果對于新型鉑鈰催化劑的設計以及相關原位結構表征方法均具有重要指導意義。

　　該工作的相關XAFS實驗在上海光源BL14W1線站、美國NSLS光源X18B線站上完成，并且得到了中科院“百人計劃”項目、國家自然科學基金、中科院戰略性先導納米專項的共同資助。

原位XAFS探測鉑鈰催化劑在一氧化碳氧化反應中的結構變化